Изотоп $^{48}$Ca. Эксперименты CANDLES и CARVEL

*

ВВЕДЕНИЕ

Среди большого количества изотопов, для которых возможен 2$\beta $-распад особо стоит выделить изотоп $^{48}$Ca. Безнейтринный двойной $\beta $-распад для него выглядит следующим образом: _20^48 Ca _22^48 Ti+2e^- .

Выбор данного изотопа для наблюдения 2$\beta $-распада в первую очередь продиктован следующим: суммарная кинетическая энергия двух электронов, излученных в результате безнейтринного двойного $\beta $-распада $^{48}$Ca, равна 4,27 МэВ. Эта энергия является наибольшей среди подобных распадов, и обеспечивает большой фазово-пространственный множитель для периода полураспада. Кроме того, данная энергия распада выше, чем у естественного бета-распада (максимум 3,27 МэВ для $^{214}$Bi) и гамма излучения (максимум 2,6 МэВ для $^{208}$Tl>$^{208}$Pb), что также является преимуществом данного изотопа.

Однако, основная проблема использования данного изотопа в том, что природного $^{48}$Ca мало, около 0,187% , и к тому же метода эффективного получения $^{48}$Ca неизвестно.

Безнейтринный двойной бета-распад очень редкое явление, поэтому при проведении эксперимента по его поиску необходимо соблюсти два важных пункта:

Сложно выполнить оба условия одновременно в одной установке, так как увеличение количества распадов, например, с помощью увеличения размеров камеры, ведет к увеличению фона. Однако такая низкофоновая система была реализована в эксперименте CANDLES (lcium fluoride for the study of eutrinos and ark matters by ow nergy pectrometer), в котором используется изотоп $^{48}$Ca. В этом детекторе были решены проблемы связанные с $^{48}$Ca, с помощью использования конструкции, допускающей большие размеры детектора, и приготовления достаточного количества изотопов $^{48}$Ca с помощью краун--эфиров. Краун--эфиры это крупные циклические молекулы, которые могут создавать прочные связи с ионами щелочных и щелочноземельных металлов. С их помощью смесь очищается от легких изотопов кальция.

CANDLES III расположен в лаборатории ядерных исследований Осакского университета (OULNS). Данный детектор использует для измерений кристаллы фторида кальция CaF$_2$, которые содержат $^{48}$Ca. В установке они имеют форму куба размером 10 см и  массой 3,18 кг [2].

Эти кристаллы играют роль сцинтилляторов, излучающих свет с пиком в ультрафиолетовом диапазоне, который затем и  регистрируется. Так как CaF$_2$ широко используется в качестве оптического материала в объективах камер, разработан способ изготовления прозрачных кристаллов высокой степени чистоты. Ослабление света в данном материале мало, что позволяет использовать его в детекторах больших размеров, а высокая степень чистоты делает возможным создание кристаллов с чрезвычайно малым количеством радиоактивных примесей, дающих фоновое излучение.

Кристаллы фторида кальция погружены в баки с жидким сцинтиллятором, который испускает фотоны, взаимодействуя с фоновым излучением. Вне жидкого сцинтиллятора сосуд заполнен чистой водой, которая играет роль пассивной защиты от фонового излучения вне детектора. Наблюдение фотонов производится с помощью 40 фотоэлектронных умножителей. Используя разницу между временами распада CaF$_2$ (порядка 1 мкс) и жидкого сцинтиллятора (10 нс) можно распознать фоновое гамма излучение по форме сигнала [2].

Для еще более эффективного уменьшения фона данный эксперимент был перенесен в подземную обсерваторию Камиока на глубину 2700 метров водного эквивалента, с последующим увеличением размеров установки. Все 96 модулей CaF$_2$ (6 слоев по 16 модулей в  каждом) общей массой 300 кг, содержащие 350 г изотопа $^{48}$Ca, погружены в жидкий сцинтиллятор. Количество фотоумножителей было увеличено до 62 [2]. Сбор данных в этом эксперименте ведется с 28 мая 2012 г.

Для регистрации двойного бета распада необходимо высокое энергетическое разрешение. Такое разрешение может быть достигнуто с  помощью системы световодов и преобразователей, смещающих пик CaF$_2$, приходящийся на УФ-диапазон, в видимую область, где достаточно высоки эффективность фотоэлектронных умножителей (максимум 400 нм) и прозрачность материала.

В системе CANDLES III трубки фотоумножителей имеют маленькое входное окно. Для увеличения эффективности регистрации между фотоумножителями и сосудами с жидким сцинтиллятором была установлена система световодов. Ее схема приведена на рис. 2, б).

На рис. 3 приведен энергетический спектр CaF$_2$. На спектре без системы световодов пик от $\alpha $-распада радиоактивных примесей наблюдается в 2500 канале. В спектре с системой световодов данный пик смещается в 4700 канал, то есть эффективность сбора фотонов повысилась в 1,8 раз [3].

На рис. 4 показаны типичные формы импульса от событий на CaF$_2$ и/или на жидком сцинтилляторе. Анализ сигналов от них позволяет учесть фоновые события, произошедшие в жидком сцинтилляторе (рис. 5).

Фоновые события, происходящие вне модуля CaF$_2$, сильно подавляются защитной 4$\pi $ системы. Поэтому необходим учет лишь нескольких процессов.

а) Последовательный распад $^{212}$Bi > $^{212}$Po

В процессе данного перехода происходят бета- и альфа-распады с очень малым периодом полураспада.

Так как период полураспада ${}_{24}^{212} {\rm Po}$ короче, чем окно для событий CANDLES данная последовательность идентифицируется на зарядочувствительном АЦП (окно в 4 мкс) как единый пик высотой 5,3 МэВ. Однако данный распад можно учесть, если рассмотреть форму сигнала после снятия импульса параллельным АЦП с частотой дискретизации 100 МГц (окно в  10 нс). При этом пик уменьшается почти на два порядка и им можно пренебречь [12].

б) $^{208}$Tl бета и гамма распады

Другой кандидат на внешнее фоновое излучение это $\beta $-распад , с энергией распада Q$\beta $ порядка 5 МэВ. Распад происходит на возбужденное состояние $^{208}$Pb с последующим излучением фотонов с энергией 2,6 МэВ. Вероятность влияния данного излучения на сигнал CaF$_2$ довольно мала. Однако безнейтринный бета-распад очень редкий процесс и данное фоновое излучение также должно быть учтено.

Для учета таких событий используется метод случайных совпадений. Событие распада $^{208}$Tl предшествует альфа-распада $^{212}$Bi с периодом полураспада 3 мин. Таким образом, мы можем учесть события от $^{208}$Tl с помощью идентификации альфа распадов.

Был проведен анализ пространственного разрешения установки с системой световодов, результаты которого приведены на рис. 6 а [3]. На левом графике видны пики от каждого модуля CaF$_2$.

Энергетический спектр событий, предшествующих альфа-распаду, показан на рис. 6 б. Пик при 1,7 МэВ соответствует альфа частицам от распада $^{212}$Bi (Q$\alpha $ = 6,1МэВ). Для подтверждения происхождения пика было проанализировано распределение по времени запаздывания $\Delta t$ между предшествующими событиями и событиями с задержкой [3]. Распределение запаздывающего времени $\Delta t$ предшествующих событий с энергиями 1.6--1.8 МэВ изображены на рис. 6. Для определения периода полураспада, временной спектр был аппроксимирован двумя экспоненциальными функциями. Полученное значение периода полураспада 187$\pm$56 с, что согласуется со значениями для $^{208}$Tl (183 с). Таким образом, было решено, что пик 1,7 МэВ соответствует альфа-распаду $^{212}$Bi и $^{208}$Tl может быть учтен с помощью метода совпадений, что позволило уменьшить фон от данного распада на 60%  [1].

в) Гамма излучение от нейтронного захвата

Было обнаружено, что гамма излучение от нейтронного захвата ($^{56}$Fe, $^{58}$Ni) может оказать значительное влияние на фон в установке CANDLES. Для его учета были проведены специальные измерения с нейтронным источником $^{252}$Cf (рис. 7). Данные и аппроксимированные значения хорошо согласуются при энергиях более 3,5 МэВ. [1]

Итоги учета фоновых событий приведем в следующей таблице [1]:

Число событий, попавших в окно 4.17--4.48 МэВ составило 6 событий за 60 дней в 2013 г., что сравнимо с ожидаемыми 4.4 фоновыми событиями. Чувствительность CANDLES к безнейтринному двойному бета-распаду была получена методом Фельдмана--Казинса [4] и составила более $0,8\cdot 10^{22} $ лет [1].

На основе измерений с кристаллом CaWO$_4$ размерами 40x34x23 мм$^3$ был предложен проект эксперимента по поиску двойного бета-распада изотопа $^{48}$Са под названием CARVEL (CAlcium Research for VEry Low neutrino mass).

Предлагается использовать около 100 кг кристаллов CaWO$_4$, изготовленных из обогащенного изотопа $^{48}$Са. Устройство детектора в значительной степени подобна успешно использованной в Солотвинском эксперименте по поиску двойного $\beta $-распада $^{116}$Сd с помощью сцинтилляционных кристаллов $^{116}$СdWO$_4$ [8]. Планируется использовать 50 кристаллов $^{48}$CaWO$_4$ размерами 7.5$\times$7.5 см$^2$, выращенных методом Чохральского. Каждый сцинтиллятор просматривается с двух противоположных сторон через кварцевые коллекторы диаметром 10 см и длиной 70 см двумя низкофоновыми фотоумножителями диаметром 125 мм. Каждый коллектор склеен из пластикового сцинтиллятора (30 см) и кварца (40 см). Все 50 детекторов окружены пластиковыми сцинтилляторами, что позволяет вместе с активными коллекторами реализовать $4\pi $--геометрию активной защиты. Пассивная защита состоит из меди (5 см), свинца (30 см) и полиэтилена (16 см) [7].

Оценки чувствительности такого эксперимента дают значения $T_{1/2}^{0\nu } >10^{27} $ лет [7]. Как видно из рис. 8 разрешающая способность в 2,5% позволит четко отличить пик безнейтринного двойного $\beta $-распада от распределения $2\nu 2\beta $-распада с периодом полураспада $4\cdot 10^{19} $ лет.

_4$

Вольфрамат кальция был одним из первых кристаллов, который применили в качества сцинтилляторов [3,4]. Beard и Kelly использовали кристалл CaWO$_4$ в низкофоновом эксперименте для поисков $\alpha $-активности природного вольфрама [5]. Кристаллы негигроскопичны и очень устойчивы к воздействию кислот, щелочей и органических растворителей.

Энергетический спектр $\gamma $($\beta $)--событий в детекторе CaWO$_4$, отобранных с помощью анализа формы сигналов, показан на рис. 9. Фон в низкоэнергетической части спектра связан с $\beta $-распадом радиоактивного свинца $^{210}$Pb с энергией $\beta $-распада 64 кэВ. Значение активности $^{210}$Pb, оцененное по площади $\beta $-спектра, не противоречит результатам оценки активности в кристалле $\alpha $-активного $^{210}$Po, дочернего изотопа $^{210}$Pb [6].

Энергетический спектр $\alpha $-событий, отобранных с помощью анализа формы сцинтилляционных сигналов, показан на рис. 10. Суммарная $\alpha $-активность в кристалле CaWO$_4$ составляет около 0,4 мБк/кг [6]. Интенсивный пик в спектре с энергией 1.28 МэВ принадлежит $^{210}$Po. Данный изотоп является дочерним радиоактивного свинца $^{210}$Pb из семейства $^{238}$U. Очевидно, что вековое равновесие в ряду изотопов $^{238}$U в кристалле CaWO$_4$ сильно нарушено, поскольку активность $^{238}$U, оцененная по $\alpha $-пику, составляет лишь 14.0 мБк/кг [6].

Альфа--пики дочерних радионуклидов урана --- $^{234}$U, $^{230}$Th, $^{226}$Ra --- не разделяются в энергетическом спектре, поскольку их энергии альфа-распадов очень близки. Полная площадь пика (с энергией 1.1 МэВ) находится в согласии с активностью $^{238}$U, определенной по площади пика в $\alpha $-спектре, и $^{226}$Ra, активность которого была определена с помощью временно-амплитудного анализа [6]. Еще один член уранового ряда, изотоп $^{222}$Rn, не разделяется от $\alpha $-пика $^{210}$Po, в то время как $\alpha $-пик $^{218}$Po наблюдается в спектре. Активность $^{226}$Ra, вычисленная по этому пику, составляет 5.9 мБк/кг и согласуется с активностью, рассчитанной с помощью временно-амплитудного анализа [6].

В низкоэнергетической части спектра $\alpha $-пик с энергией 0.8 МэВ может быть отнесен к $^{232}$Th с активностью 0.69 мБк/кг [6]. Пик с энергией в шкале гамма квантов 395 кэВ (что соответствует энергии $\alpha $-частиц 2243 кэВ) может быть объяснен $\alpha $-распадом изотопа самария $^{147}$Sm ($Q\alpha = 2247$ кэВ, ) с активностью в сцинтилляторе 0.49 мБк/кг [6]. Кроме того, в спектре $\alpha $-частиц наблюдается особенность при энергии 447 кэВ, что соответствует энергии $\alpha $-частиц 2471 кэВ. Эти $\alpha $-события могут быть объяснены $\alpha $-активностью природного вольфрама, а  именно распадом изотопа $^{180}$W.

С целью поиска и удаления событий цепочки $^{220}$Rn>$^{216}$Po>$^{212}$Pb (семейство $^{232}$Th) все события в интервале энергий 1.4--2.2 МэВ были использованы в качестве триггера. В этот энергетический диапазон, учитывая измеренное значение $\alpha /\beta $--соотношения, попадают практически все $\alpha $-распады $^{220}$Rn. Был осуществлен поиск всех событий (с теми же энергиями), которые следуют за триггером на протяжении 20--600 мкс [6]. Учитывая период полураспада ядра $^{216}$Po, таким образом, могут быть отобраны 85,2% распадов $^{216}$Po. Энергия полученных пиков (с учетом $\alpha /\beta $--соотношение) $^{220}$Rn и $^{216}$Po, а также период полураспада $^{216}$Po, полученный в результате подгонки временного распределения событий, соответствует табличным значениям (рис. 11). Активность $^{228}$Th (семейство $^{232}$Th), определенная таким методом, составляет 0.6 мБк/кг [6].

С помощью временно-амплитудного анализа данных были также определены активности $^{227}$Ac (из ряда $^{235}$U) и $^{226}$Ra (из ряда $^{238}$U). Активность $^{227}$Ac была оценена с помощью отбора событий распадов в цепочке $^{219}$Rn>$^{215}$Po>$^{211}$Pb, а $^{226}$Ra --- из анализа событий распадов $^{214}$Bi>$^{214}$Po>$^{210}$Pb. Данные об измеренных значения или ограничениях на активности радионуклидов, в следовых количествах присутствующие в кристалле CaWO$_4$ размерами 40x34x23 мм, приведены в табл. 2.

Ожидаемые источники фона спектрометра следующие:

Радиоактивная загрязненность кристаллов $^{48}$CaWO$_4$ вольфрамата кадмия составляет 5 мкБк/кг. Активность $^{226}$Ra, как показали расчеты, может быть больше: 20 мкБк/кг. Если удастся изготовить сцинтилляторы с такой радиочистотою, фон от распадов $^{208}$Tl из цепочки $^{228}$Th может быть учтен путем анализа предыдущих $\alpha $-распадов $^{212}$Bi. Действительно, при наличии $^{228}$Th в кристаллах на вышеуказанном уровне за 10 лет измерений в детекторе будет зарегистрировано 1.6$\times 10^{5}$ распадов $^{228}$Th [6]. Как показали расчеты методом Монте--Карло, в энергетическое окно, где ожидается безнейтринный двойной $\beta $-распад $^{48}$Са (4.17--4.38 МэВ), попадет около 700 событий. Однако, используя временно--амплитудный анализ и анализ формы сцинтилляционных вспышек, фон может быть уменьшен до 1.7 отсчетов за 10 лет измерений [6]. Эти расчеты показывают, насколько важны требования, чтобы детектор имел наилучшее энергетическое разрешение для $\alpha $-частиц (это позволит выделить $\alpha $-распады $^{212}$Bi от распадов других дочерних $\alpha $-активных изотопов урана и тория), а также наилучшую способность к разделению сигналов от $\alpha $ -частиц и $\gamma $-квантов. Важно отметить, что требования к  радиочистоте сцинтилляторов $^{48}$CaWO$_4$ значительно мягче, чем во всех других проектах по поиску двойного $\beta $-распада [6]. Это обусловлено большой энергией распада ядра $^{48}$Са. Большое количество фоновых событий имеют меньшую энергию и не будет попадать в область энергии, где ожидается пик безнейтринного двойного $\beta $-распада, поскольку, как правило, фон детектора имеет четкую тенденцию к уменьшению по мере увеличения энергии.

В то время как фон, вызванный прохождением через установку космических лучей, может быть уменьшен до необходимого уровня путем размещения установки глубоко под землей и с помощью детекторов активной защиты, активация материалов детектора может вызвать фон, который практически невозможно устранить. Были проведены расчеты активации кристаллов CaWO$_4$ с помощью программы COSMO [9]. Для расчетов предположено, что кристаллы с момента своего изготовления будут находиться в течение месяца на поверхности, а затем год в подземной лаборатории. Было показано, что среди радионуклидов, образующихся в кристаллах CаWO$_4$ под действием космических лучей (всего образуется 158 радионуклидов с периодом полураспада более 25 дней) нет таких, которые могли бы давать фоновые события в окрестности пика безнейтринного двойного $\beta $-распада $^{48}$Са. Очевидно, что это преимущество эксперимента по поиску безнейтринного двойного $\beta $-распада существует также благодаря высокой энергии двойного $\beta$-распада $^{48}$Са.

Большая энергия двойного $\beta $-перехода $^{48}$Са имеет еще одно очень существенное преимущество по сравнению с другими изотопами: возможность использовать для пассивной защиты материалы без дополнительной очистки от радиоактивных примесей. То есть, могут быть применены обычные медь, свинец, сталь, полиэтилен. В то же время, в большинстве проектов по поиску двойного $\beta $-распада к радиочистоте конструкционных материалов установки предъявляются очень высокие требования. Более того, оказывается, что достичь необходимого уровня чистоты в металлах невозможно на современном уровне технологий. Поэтому для пассивной защиты предлагается использовать жидкости: воду, жидкие газы, органические жидкости с уровнем загрязненности ураном, торием, калием на уровне 10--15. Это приводит, учитывая низкую плотность этих жидкостей, к значительному увеличению размеров установок. Благодаря возможности использовать обычные свинец и медь (с типичными уровнями загрязнения ураном и торием 10--12) для пассивной защиты детектора с кристаллами CaWO$_4$, размеры установки не будут превышать 3--4 метров, что очень существенно, учитывая расположение установок в подземных лабораториях. Фон на энергии 4.3 МэВ могут вызвать лишь случайные совпадения двух и более $\gamma $-квантов, излучаемые в течение времени, которое не может быть разрешено детектором с  кристаллами CaWO$_4$ (10$^{-3}$ событий за 10 лет при данной геометрии детектора).

Фон от радона является серьезной проблемой экспериментов по поиску двойного $\beta $-распада. Поскольку радон является инертным газом, он очень легко проникает через различные материалы, растворяется в жидкостях, не удаляется из жидкостей химическими способами очистки. Наиболее опасным является изотоп радона-222. Период полураспада этого изотопа достаточно высокий ($T_{1/2} =3.82$ суток), в результате он успевает проникнуть через слои почвы или скальных пород, бетон, защиту установки. Но, поскольку наибольшая энергия $\beta $-распада среди дочерних изотопов радона-222, а именно $^{214}$Bi ($Q\beta = 3.27$ МэВ), меньше энергии двойного $\beta $-распада $^{48}$Са, эти изотопы не дадут фоновых событий при энергии 4.27 МэВ. Совпадения событий от $\beta $-частиц $^{214}$Bi и $\alpha $-частиц $^{214}$Po ($T_{1/2} =164$ мкс) может вызвать энерговыделения в детекторе больше 4.27 МэВ. Но эта компонента фона эффективно подавляется благодаря анализу формы сцинтилляционных сигналов. Другой изотоп радона --- радон-220 из семейства тория имеет среди своих дочерних $^{208}$Tl с  энергией (Q$\beta = 5$ МэВ), больше 4.27 МэВ. Но, поскольку период полураспада $^{220}$Rn сравнительно малый (= 55.4 сек.), он не приводит к появлению существенного фона, поскольку полностью распадается, не успев попасть в чувствительный объем детектора.

Разрешенный законом сохранения энергии ($Q\beta = 278$ кэВ) процесс $\beta $-распада $^{48}$Са может вызвать фоновые события на энергии, где ожидается пик безнейтринного двойного $\beta $-распада. Действительно, энергия $\beta $-распада $^{48}$Sc $Q\beta = 3 994$ кэВ, а, следовательно, совпадения событий $\beta $-распада $^{48}$Са и $^{48}$Sc могут привести к фоновым событий на энергии безнейтринного двойного $\beta $-распада $^{48}$Са. Однако, $\beta $-распад $^{48}$Са очень сильно подавлен в связи со значительной разницей в спинах материнского и дочернего ($^{48}$Sc) ядер. Поэтому $\beta $-распад $^{48}$Са все еще не наблюдался (экспериментально установлено лишь ограничение на период полураспада $T_{1/2} $ порядка 1020 лет). Оценки показывают, что даже если принять ограничения на $T_{1/2}$ за период полураспада, вероятность появления фоновых событий от последовательных $\beta $-распадов $^{48}$Ca > $^{48}$Sc > $^{48}$Ti, которые в результате совпадений за 10 лет измерений в  100 кг детектора дадут одно фоновое событие с энергией около 4.27 МэВ, настолько мала, что ею можно пренебречь.